【摘要】：電化學(xué)方法因其方法簡(jiǎn)便、操作簡(jiǎn)單、成本低、方法多樣性而廣泛用于分析檢測中。如何在有干擾物種存在下實(shí)現高靈敏度和高選擇性檢測一直是發(fā)展電化學(xué)檢測方法的關(guān)鍵所在。近年來(lái)，一些基于對電化學(xué)反應中傳荷或擴散進(jìn)行設計或利用從而實(shí)現電化學(xué)檢測的新方法受到了廣泛關(guān)注。本論文工作利用復合微電極陣列在擴散層區域內擴散相互交疊以及反應物之間相互影響的特點(diǎn)，將干擾物消除，從而對待測物進(jìn)行選擇性和高靈敏度檢測。首先設計并通過(guò)微機電系統平臺制備出平面-帶-凹微盤(pán)陣列電極?；谶@種特殊電極構型，我們提出了兩種工作模式(分離電位模式和氧化-還原法模式)，不僅能夠在擴散層內消除干擾物，而且可以利用氧化還原循環(huán)增強檢測信號和消除EC'反應的干擾。并且進(jìn)一步提出了利用常規電極在擴散層區域內實(shí)現干擾物消除的選擇性檢測方法?；谝陨?，本論文研究?jì)热莅ㄒ韵氯齻€(gè)方面：

1.平面-帶-凹微盤(pán)陣列電極的設計和制備。平面-帶-凹微盤(pán)陣列電極由上層平面金膜電極、中間帶電極和最下層凹微盤(pán)陣列電極組成，三層電極由絕緣層隔開(kāi)而相互獨立。經(jīng)過(guò)對硅片前處理、鍍膜、引入絕緣層、光刻和刻蝕等工藝的優(yōu)化，制備出可控性和重現性較好的平面-帶-凹微盤(pán)陣列電極，并成功用于電化學(xué)實(shí)驗和檢測。在該復合陣列電極的結構中，上層金膜主要用于除去干擾物，帶電極主要用于氧化還原增強，凹微盤(pán)電極用于待測物的檢測。

2.平面-帶-凹微盤(pán)陣列電極在兩種工作模式下的電化學(xué)檢測。分離電位工作模式不僅能對有抗壞血酸(AA)干擾的多巴胺(DA)體系實(shí)現選擇性檢測，還能夠通過(guò)氧化還原循環(huán)增強檢測信號。氧化-還原法工作模式能對有AA干擾的DA體系實(shí)現選擇性檢測，以及通過(guò)氧化還原循環(huán)增強檢測信號，并能屏蔽EC'反應對檢測靈敏度的干擾。氧化-還原法工作模式的優(yōu)勢是無(wú)需分離干擾物和待測物的電位，擴大了電極適用條件和范圍。

3.將氧化-還原法工作模式用于常規商品化電極。通過(guò)電位階躍和循環(huán)伏安技術(shù)的結合，將在擴散層區域內的干擾物抗壞血酸和待測物多巴胺氧化，然后選擇合適的電位區間實(shí)現了多巴胺的選擇性檢測。通過(guò)實(shí)驗考察了階躍電位、階躍時(shí)間和線(xiàn)性伏安掃描速度對檢測的靈敏度和選擇性的影響。這種方法無(wú)需對電極進(jìn)行修飾即可以實(shí)現DA的選擇性檢測，因為AA的氧化產(chǎn)物不穩定，可以視為還原不可逆過(guò)程，因此能夠直接將AA從擴散層內除去，不會(huì )對DA的信號造成干擾，并避免了AA在電極表面還原DA的氧化產(chǎn)物。該方法具有操作簡(jiǎn)便、步驟簡(jiǎn)單、重現性和穩定性好等特點(diǎn)。